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我校在生物催化方面取得新进展

2022-09-23 信息来源:化学化工学院

近日,我校化学化工学院杨恒权教授团队在生物催化方面取得新进展,研究以 “Co-compartmentalization of Enzymes and Cofactors within Pickering Emulsion Droplets for Continuous Flow Catalysis”为题,发表在国际化学期刊Angew. Chem. Int. Ed.。

连续流动生物催化制高光学纯手性醇、手性胺等医药中间体受到学术界和工业界普遍关注,已成为我国科技和产业发展战略。生物催化反应过程往往需要酶与辅因子共同参与,尽管以往的研究提出了多种酶与辅因子的固定化方法,但仍存在辅因子难以循环、催化剂稳定性差等问题,无法满足工业长时间稳定运行的要求。

杨恒权教授团队在前期连续流动油-水双相催化研究的基础上,提出一种酶和辅因子在Pickering乳滴内共固定的连续流动生物催化体系。该体系可将水溶性辅因子限域在乳滴内部,同时使酶吸附在乳滴界面上,从而实现酶和辅因子在微尺度空间内的共固定。在流动过程中,酶可以自由地与辅因子接触,并通过在连续相中添加共底物的方式使辅因子在乳滴内部循环再生。以辅因子NADPH参与的酶催化不对称还原反应制备手性醇为例,Pickering乳液连续流动体系转化率可达90%以上,ee值大于99%,相比于传统两相反应其催化效率提高了2.7倍,且连续反应350小时后仍保持较高的催化活性、选择性以及TTN (59204 mol mol-1)。同时该体系具有良好的普适性,在辅因子PLP参与的酶催化不对称转氨反应制备手性胺体系中,该体系也表现出较高的催化效率和突出的连续运行稳定性(400 h),远高于目前工业指标。研究还发现,通过改变底物浓度、辅因子浓度及液滴尺寸等参数,可实现对反应体系催化效率的精准调控。该Pickering乳液连续流动体系实现了酶与辅因子在时间与空间上的高效耦合,将推动连续流动生物催化向实用化水平发展。

该论文的第一作者是我校博士研究生卫伟,通讯作者为杨恒权教授。该项工作得到国家自然科学基金重点、山西省“1331”工程及企业课题等项目资助。

DOI: 10.1002/anie.202211912

Source: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202211912

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