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环境科学研究所与北卡大学和纽芬兰大学合作对PCET反应取得突破性进展

信息来源:环境科学研究所  发布者:  时间:2016-11-07阅读次数:

  山西大学环境科学研究所与美国北卡莱罗那大学,加拿大纽芬兰纪念大学合作,对电子与质子协同转移反应的研究取得重要突破。在一些化学反应中,电子和质子一起转移,当电子和质子转移时,他们可以协同转移或者分步骤转移。这类光诱导的电子与质子协同转移反应与生物体系尤其是相关,比如在植物光合作用系统II中, 植物吸收太阳辐射的光子, 将水变成氧气。来自三所大学的研究人员,利用超快激光闪光光解测量技术来观察溶液反应中氢键复合物的质子转移的过渡状态。他们提供了质子直接转移的光学跃迁的证据。这份报告最近出现在美国国家科学院的院刊杂志PNAS(Proceedings of the National Academy of Sciences (2016). DOI: 10.1073/pnas.1611496113)上。此项研究成果被phys.org (世界科技研究新闻资讯网) 在化学领域特别报道。

 

 

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  为了更好地理解化学反应中光如何诱导质子转移, 这组研究人员利用n-methyl-4,4’-联吡啶阳离子(MQ)作为质子受体,其中质子将加到非甲基化吡啶胺。如果发生质子转移,然后MQ+ 会形成阳离子自由基(), 这个阳离子自由基在紫外/可见光范围的的吸收光谱可以与N,N’- dimethyl-4,4’- bypyridinium(MV2)相比。

 

  利用超快激光闪光光解测量技术,他们发现了对甲氧基苯和mehylviologen受体(MQ+)之间一个低能量的吸收带作为直接证据。这个吸收带出现在360 nm,并早在250飞秒激光脉冲后。基于这些特性,这显然是质子从苯酚转移所形成的产物。

 

  吸收一个单光子后的电子和质子转移,此反应的表观现象是由自由基阳离子的振动的一致性和它的特征光谱性质来支持的。通过推论,相应的过度状态, 往往是在低强度,在某些生物分子的降解, 比如DNA,可以发挥重要的作用。


  这些吸收带的出现也有非常重要的理论意义。他们展示了一种新方法,使用简单的光谱测量,探讨在自然界这些反应发生的一些不为人知的细节。这也为那些广泛存在的生物和化学的相关过程提供了新的物理上的观点。

 

相关链接:

 

   http://phys.org/news/2016-10-electrons-protons.html

 

 

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